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Seine erste Ehe schloss er mit Margarete von Sachsen (1840–1858), einer Tochter König Johanns von Sachsen und Prinzessin Amalie Augustes von Bayern. Margarete war daher eine direkte Cousine Karl Ludwigs, denn ihre Mutter war eine Schwester von Karls Mutter Sophie.
Archduchess Margaretha of Austria (German: Margaretha, Erzherzogin von Österreich-Toskana;(8 May 1894 – 21 June 1986) was a daughter of Archduke Leopold Salvator of Austria and Infanta Blanca of Spain.
Margarete von Sachsen (*25.5.1840, †15.9.1858), Cousine von Elisabeth, Franz Joseph und eben von Karl Ludwig wurde von Erzherzogin Sophie zur Ehefrau bestimmt. Sie starb nach kaum 2jähriger Ehe 18jährig an Typhus.
Karl Ludwig von Österreich (auch Carl Ludwig; * 30. Juli 1833 in Schloss Schönbrunn, damals in einem Vorort von Wien; † 19. Mai 1896 ebenda) war ein Habsburger Erzherzog und der zweitjüngere Bruder Kaiser Franz Josephs von Österreich .
They had two sons, including Karl I, the last Emperor of Austria. Archduke Ferdinand Karl of Austria (27 December 1868 – 12 March 1915) he married morganatically Bertha Czuber on 15 August 1909. Archduchess Margarete Sophie of Austria (13 May 1870 – 24 August 1902) she married Albrecht, Duke of Württemberg on 24 January 1893.
Erzherzog Karl Leopold Salvator hat sich am 1. November 1888 zu Frohsdorf mit Ihrer königlichen Hoheit Prinzessin Blanca von Castilien, Tochter Ihrer königlichen Hoheiten des Herzogs Carl von Madrid und der Herzogin Margarethe, geborenen Prinzessin von Parma, verlobt.
Da Karl in den darauffolgenden Waffenstillstandsverhandlungen in den Augen Kaiser Franz’ allzu eigenmächtig agierte, wurde der Erzherzog danach nie wieder mit einer leitenden Funktion in der Armee betraut.
